近期,汕头实验室绿色催化合成课题组夏海东和李东助理研究员最新研究成果《Visible-light-driven graphitic carbon nitride-catalyzed ATRA of alkynes: highly regio- and stereoselective synthesis of (E)-β-functionalized vinylsulfones》在化学期刊Green Chemistry (DOI: 10.1039/D3GC02897F)上发表,并被选为当期的期刊封面论文。
研究背景
多相光催化已成为有机合成中一种强大、可持续发展的技术。有机半导体氮化碳(g-C3N4)作为一种多相光催化剂因其独特的光物理性质已逐渐引起了有机合成化学家的关注(图1)。然而,目前g-C3N4主要应用于光催化分解水、二氧化碳还原和污染物降解,其催化有机光化学合成研究仍处于起步阶段。因此,开发设计新的反应类型,进一步丰富g-C3N4在有机光化学合成中的运用是一项亟待发展的研究课题。
研究概况
本论文利用g-C3N4作为多相光催化剂,在可见光的作用下实现了炔烃与不同官能团化的砜试剂(SR1、SeR2)发生原子转移自由基加成反应(ATRA)。该策略使用蓝光作为可见光源,g-C3N4作为可循环利用的多相光催化剂,以优异的区域和立体选择性、100%的原子经济性生成目标产物。该方法不仅底物适用性广泛(>60 examples)、官能团容忍度高,还可应用于复杂分子的后期官能团化。初步的机理实验表明,反应是通过能量转移路径引发,而非传统认为的单电子转移路径。
研究团队及资助:
此项科研工作汕头实验室为论文第一通讯单位,汕头实验室夏海东博士和李东博士为论文的共同通讯作者。
该研究得到国家自然科学基金-青年基金(22301094),广东省自然科学基金-面上项目(2023A1515010728, 2023A1515010873),广东省区域联合基金-青年基金项目(2022A1515110829),广东省科技创新战略专项(“大专项+任务清单”)项目(STKJ202209066, 210730166882026),化学与精细化工广东省实验室启动项目(2111008, 2011006, 2132013, 2211003)专项基金资助。
科研人员简介
夏海东,2018年毕业于南开大学,获博士学位,导师张弛教授;同年加入南方科技大学刘心元教授课题组从事博士后研究;2021年3月起入职汕头实验室,主要从事有机光化学合成和绿色催化合成研究。
先后主持国家自然科学基金-青年基金、广东省自然科学基金-面上项目、广东省区域联合基金-青年基金项目、广东省科技创新战略专项(“大专项+任务清单”)项目 。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Green Chemistry、Org. Lett.、J. Org. Chem.等国内外著名期刊发表学术论文10余篇。
李东,2022年毕业于华东师范大学,获博士学位,导师姜雪峰教授,2022年8月加入化学与精细化工广东省实验室张绪穆教授团队,研究领域为复杂手性药物分子及活性天然产物全合成,已完成曲贝替定、卢比替定、Renieramycin T等著名抗肿瘤分子的全合成研究,并在CCS Chem、Green Chem、Org. Lett等期刊发表多篇学术论文。